Rejeição 770 - CFOP Inexistente [nItem:nnn]
Causa:
A rejeição ocorre pois, quando é emitida uma NF-e e o CFOP do(s) Item(ns) não existirem ou não estiverem permitidos o uso, conforme tabela de apoio publicada no Portal da NF-e ( Tabela CFOP, indNFe = 0 ), ocorrerá a rejeição "770 - CFOP Inexistente".
Exemplo:
Foi emitida uma NF-e com o CFOP 9.999 informado no produto da nota. O CFOP não existe na Tabela publicada pela Sefaz. Tendo isso em conta, a NF-e será rejeitada pelo motivo 770.
Veja regra de validação da Sefaz: 
Como resolver: Para resolver essa rejeição deve ser consultado um contador ou escritório de contabilidade para saber qual o CFOP correto a se utilizar na operação em questão. Tendo o CFOP correto em mãos, basta incluir na nota, para isso acesse NF-e > Gerenciar NF-e > Clique no lápis para editar a nota rejeitada. 
Como resolver: Para resolver essa rejeição deve ser consultado um contador ou escritório de contabilidade para saber qual o CFOP correto a se utilizar na operação em questão. Tendo o CFOP correto em mãos, basta incluir na nota, para isso acesse NF-e > Gerenciar NF-e > Clique no lápis para editar a nota rejeitada. Em seguida acesse a aba ''Produtos'' e clique para editar o produto ou os produtos da nota
Informe o código no campo ''CFOP*''
Clique em ''Calcular Tributos'' e em seguida ''Adicionar Produto'' 
Caso a nota tenha mais de um produto o passo a passo deverá ser repetido em todos.
E por fim, clique em ''Salvar'' e ''Transmitir''
Referência:
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